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地球环境所开发出高铀样品中超微量钚同位素的


发布者:365竞猜 日期:2021-05-01 00:12


  作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

  钚是人类核活动释放到环境中的主要人工放射性元素,包括238Pu、239Pu、240Pu和242Pu等四种主要放射性同位素。不同来源的钚具有不同的同位素组成(如240Pu/239Pu比值),根据样品中不同钚同位素组成这一指纹特征,可以追踪环境中放射性物质的来源,并用于与核扩散、核走私以及核恐怖等相关的核诊断研究。另外释放于环境中的钚同位素也可以用土壤侵蚀、大气颗粒物形成、传输路径和形成机理研究,以及近80年来的年代指标。传统的钚同位素测量方法为放射性衰变测量法,如阿尔法能谱、液体闪烁谱等,对于长寿命钚同位素的测量灵敏度较低、分析时间长。近年来质谱测量技术被广泛用于钚同位素的测量。但是由于土壤等环境样品中的钚含量(10-12g/g)较低,同时存在有大量铀,其中238U对钚同位素(239Pu,240Pu)的测量存在严重干扰,影响分析探测限和分析准确度。

  最近,中国科学院地球环境研究所环境放射性研究组,针对高水平铀样品中痕量钚同位素的测量挑战,基于串联等离子体质谱仪(ICP-MS-MS)和碰撞反应原理,结合放射化学分离,建立了一种高铀浓度环境样品中痕量钚同位素的分析方法。通过对于不同碰撞反应气在消除238U干扰上的行为和对测量灵敏度影响的研究,发现NH3和CO2作为碰撞反应气体均可有效去除238U1H和238U1H2对239Pu和240Pu测量的干扰,其中CO2的性能更优。另外还发现He作为碰撞气体可以大幅提高钚同位素分析灵敏度(3倍)。在最佳条件下,可将238U的干扰降低至10-8量级,比目前已报道值低2个量级以上。这主要是由于CO2作为反应气体,可以将UH+和U+有效转化为UO+和UO2+,从而极大地消除了238U1H+的干扰,而Pu+与CO2的反应性较低,大部分仍保留为Pu+,从而极大地改善了高铀样品中超微量239Pu和240Pu测定,使得该方法对239Pu和240Pu的探测极限达到10-16克量级。结合使用TEVA树脂的萃取色谱分离除去样品中的基体组分和主要铀,该方法可准确测定238U/239Pu 1012的高铀含量样品中10-16克量级的超微量239Pu和240Pu。本方法为钚同位素在土壤侵蚀、核诊断、沉积物定年和洋流循环等示踪应用提供了保障。

  该项目得到科技部基础性工作专项、中科院国际合作局国际伙伴计划、国家自然科学基金、国家大气中污染成因与治理攻关项目等的资助。

  图:以CO2-He作为碰撞反应气为例,ICP-MS-MS对于U+的去除和Pu+的测量

  钚是人类核活动释放到环境中的主要人工放射性元素,包括238Pu、239Pu、240Pu和242Pu等四种主要放射性同位素。不同来源的钚具有不同的同位素组成(如240Pu/239Pu比值),根据样品中不同钚同位素组成这一指纹特征,可以追踪环境中放射性物质的来源,并用于与核扩散、核走私以及核恐怖等相关的核诊断研究。另外释放于环境中的钚同位素也可以用土壤侵蚀、大气颗粒物形成、传输路径和形成机理研究,以及近80年来的年代指标。传统的钚同位素测量方法为放射性衰变测量法,如阿尔法能谱、液体闪烁谱等,对于长寿命钚同位素的测量灵敏度较低、分析时间长。近年来质谱测量技术被广泛用于钚同位素的测量。但是由于土壤等环境样品中的钚含量(10-12g/g)较低,同时存在有大量铀,其中238U对钚同位素(239Pu,240Pu)的测量存在严重干扰,影响分析探测限和分析准确度。

  最近,中国科学院地球环境研究所环境放射性研究组,针对高水平铀样品中痕量钚同位素的测量挑战,基于串联等离子体质谱仪(ICP-MS-MS)和碰撞反应原理,结合放射化学分离,建立了一种高铀浓度环境样品中痕量钚同位素的分析方法。通过对于不同碰撞反应气在消除238U干扰上的行为和对测量灵敏度影响的研究,发现NH3和CO2作为碰撞反应气体均可有效去除238U1H和238U1H2对239Pu和240Pu测量的干扰,其中CO2的性能更优。另外还发现He作为碰撞气体可以大幅提高钚同位素分析灵敏度(3倍)。在最佳条件下,可将238U的干扰降低至10-8量级,比目前已报道值低2个量级以上。这主要是由于CO2作为反应气体,可以将UH+和U+有效转化为UO+ 和UO2+,从而极大地消除了238U1H+的干扰,而Pu+与CO2的反应性较低,大部分仍保留为Pu+,从而极大地改善了高铀样品中超微量239Pu和240Pu测定,使得该方法对239Pu和240Pu的探测极限达到10-16克量级。结合使用TEVA树脂的萃取色谱分离除去样品中的基体组分和主要铀,该方法可准确测定238U/239Pu 1012的高铀含量样品中10-16克量级的超微量239Pu和240Pu。本方法为钚同位素在土壤侵蚀、核诊断、沉积物定年和洋流循环等示踪应用提供了保障。

  该项目得到科技部基础性工作专项、中科院国际合作局国际伙伴计划、国家自然科学基金、国家大气中污染成因与治理攻关项目等的资助。

  图:以CO2-He作为碰撞反应气为例,ICP-MS-MS对于U+的去除和Pu+的测量


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